Golaud hat sich auf der Eberjagd im Wald verirrt und findet ein schönes junges Mädchen, das ebenfalls nicht weiß, wo es ist. Die junge Frau hat ihre Goldkrone ins Wasser geworfen, nachdem sie »ihn« verließ, und Golaud kann sie überreden, mit ihm zu gehen. Er erfährt, dass sie Mélisande heißt; gemeinsam suchen sie einen Weg aus dem Wald.
Arkel hört von Geneviève, dass Golaud Mélisande geheiratet hat und ihn bittet, ein Licht im Turm aufzustellen, wenn er seine Wahl billigt. Arkel hat nichts dagegen, obwohl Golaud Prinzessin Ursula heiraten sollte, und hofft, dass die neue Frau endlich Frieden bringen wird. Arkels zweiter Enkel, Pelléas, tritt ein und bittet um Urlaub, weil sein Freund Marzellus im Sterben liegt, doch Arkel drängt ihn zu bleiben, da auch dessen Vater schwer krank ist.
Mélisande und Golaud sind in der Burg eingetroffen; die junge Frau geht mit Geneviève spazieren. Als sie Pelléas kommen sieht, meidet sie jede körperliche Berührung, bedauert aber seine für den nächsten Tag geplante Abreise.
Mélisande, von der Golaud immer noch nicht mehr als bei ihrer ersten Begegnung weiß, geht mit Pelléas im Park spazieren und besucht einen wunderkräftigen Brunnen. Pelléas ist von Mélisande fasziniert und erregt, während sie zum Wasser hinabsieht. Der Ring, den Golaud ihr geschenkt hat, fällt ins Wasser, als Mélisande unvorsichtig mit ihm spielt. Golaud ist vom Pferd gestürzt und hat sich verletzt, Als er bei Mélisande, die ihn pflegt, den Ring nicht mehr sieht, befiehlt er ihr erregt, ihn zu suchen; weil es schon dunkelt, soll Pelléas sie begleiten.
Mélisande kommt mit Pelléas in eine Grotte, wo sie angeblich den Ring verloren haben will. Sie erschrickt vor den dort hausenden armen Leuten. Pelléas erklärt, dass im Land Hungersnot herrscht. Als er ihr die Hand beim Heraussteigen geben will, zieht sie ihre zurück. Sie kehren ohne Ring heim.
Mélisande sitzt am Fenster des Schlossturms und kämmt singend ihr langes goldenes Haar. Pelléas hat sie gehört und sagt ihr, dass er am nächsten Tag abreisen werde, verspricht aber, noch nicht fortzufahren, wenn er ihre Hand berühren dürfe. Dafür sitzt Mélisande zu hoch oben, aber ihr Haar fällt auf Pelléas herunter; der junge Mann ist verzaubert. Golaud sieht die beiden und schilt sie wegen ihrer Kindereien.
Golaud, mit einer Fackel in der Hand, nimmt PeIléas in die unterirdischen Gewölbe zur tiefen Zisterne mit und sagt ihm, er solle Mélisande, die bald Mutter werde, in Ruhe lassen. PeIléas läuft, von Golaud gefolgt, dem Ausgang zu.
Golauds kleiner Sohn Yniold muss auf Geheiß seines Vaters Pelléas und Mélisande nachspüren. Er fragt Yniold über die Zusammenkünfte der beiden aus; die Antworten können sein Misstrauen nicht zerstreuen. Als in Mélisandes Zimmer Licht zu sehen ist, nimmt Golaud Yniold auf die Schulter und will von ihm wissen, was er in dem Raum sieht. Aber Yniold fürchtet sich so sehr, dass er nichts sagen kann oder will.
Pelléas teilt Mélisande mit, dass er am nächsten Tag abreisen wird, und bittet sie, ihn abends am Brunnen zu treffen. Mélisande ist einverstanden.
Arkel hofft, dass es in Allemond bald fröhlicher wird, weil sich sein Sohn, der Vater von Pelléas und Golaud, wieder erholt hat. Mélisande freut sich mit ihm. Eifersüchtig tritt Golaud ein, sagt Mélisande, dass Pelléas das Schloss verlässt, verhöhnt sie und zieht die vor ihm fliehende mit den Haaren auf den Boden. Während Yniold vergebens versucht, seinen unter einen Stein gerollten Ball wieder hervorzuholen, treffen sich Mélisande und Pelléas am Brunnen. Beide gestehen sich endlich ihre Liebe, doch ihr Glück ist nur kurz: Golaud stürzt herbei, als sie sich küssend umarmen, ersticht den Bruder und läuft Mélisande nach, die vor ihm in den Wald flieht.
Der Arzt sagt, dass Mélisande von Golaud nur leicht verletzt worden ist; trotzdem liegt sie schwerkrank im Bett, nachdem sie ein kleines Mädchen geboren hat. Arkel fühlt, dass sie sterben wird. Golaud bereut seine Eifersucht und bittet um Verzeihung. Allein mit Mélisande, gesteht sie ihm, dass sie Pelléas geliebt hat, und wird ohnmächtig. Golaud, wieder von Eifersucht überwältigt, erhält auf seine Fragen keine Antwort mehr: Mélisandes Leben ist still zu Ende gegangen.
