Le grand théâtre du Lycée est le théâtre le plus ancien et prestigieux de Barcelone, considéré comme un des plus prestigieux du monde.

En 1837, un bataillon de la Milice nationale, avec Manuel Gibert i Sans à sa tête, créa, dans le couvent de Montsió, qui se trouve dans les environs de l'actuel Portal del Àngel, le Liceo Filodramático de Montesión. Le but de la nouvelle institution était, d'une part, de promouvoir l'enseignement musical et d'autre part, l'organisation de représentations scéniques d'opéras par les élèves. En 1838, l'institution changea son nom en celui de Liceo Filarmónico Dramático de S.M. la Reina Isabel II.

Le manque d'espace et les pressions des sœurs, anciennes propriétaires du couvent, qui avaient récupéré quelques-uns des droits qu'elles avaient perdus et réclamaient de pouvoir revenir, furent les motifs pour que le Liceo Filarmónico Dramático de S.M. la Reina Isabel II abandonne le couvent de Montsió. En échange, il leur fut concédé l'achat de l'édifice du couvent des Trinitaires, situé en au centre de la Rambla. Immédiatement commencèrent les travaux de démolition de ce couvent pour édifier un nouvel édifice capable d'accueillir toutes les activités du Liceu.

À Barcelone la construction du grand théâtre du Liceu dut se faire par le moyen des contributions d'actionnaires particuliers, suivant une structure similaire à une société commerciale. Ce fait a conditionné jusqu'à la structure du nouvel édifice, par exemple l'absence de loge royale.

Les gestionnaires du Liceo Filarmónico Dramático de S.M. la Reina Isabel II chargèrent Joaquim de Gispert i d’Anglí de monter un projet qui rende viable la construction du nouvel édifice. Ce projet prévoyait la création de deux entités : la Sociedad de Construcción et la Sociedad Auxiliar de Construcción. Les actionnaires de la première obtenaient, en échange de leurs apports financiers, le droit d'utiliser à perpétuité quelques-unes des loges ou des fauteuils du futur théâtre. Ceux de la seconde apportaient le complément de l'argent nécessaire en échange de la propriété d'autres espaces de l'édifice. La Sociedad Auxiliar de la Construcción sera à l'origine du Cercle du Liceu.

Miquel Garriga i Roca fut l'architecte chargé de la construction du Liceu. Les travaux commencèrent le 11 avril 1845, et le théâtre fut inauguré le 4 avril 1847.

Actuellement, après la nouvelle organisation juridique qui intervint en 1994 pour pouvoir affronter sa restauration, le Liceu est un théâtre public, propriété, à parts égales, des quatre principales administrations présentes à Barcelone : la Généralité de Catalogne, la mairie de Barcelone (Ajuntament de Barcelona en catalan), la Députation provinciale de Barcelone et le ministère de la Culture d'Espagne.

L'administration est sous la responsabilité de la Fundación del Gran Théâtre del Liceu, où sont représentés, en plus des institutions citées ci-dessus, le Consejo de Mecenazgo y la antigua Sociedad del Gran Théâtre del Liceu.

En novembre 1893, l'anarchiste Santiago Salvador lança une bombe sur le parterre du Liceu qui causa 20 morts.

Au début de la guerre civile espagnole quand, en 1936, le Liceu fut exproprié, nationalisé et converti par les autorités républicaines catalanes en Teatre Nacional de Catalunya. En 1939, au début de la dictature franquiste, il retourna aux anciens propriétaires avec l'ancien statut.

En 1983, l'institution reçoit la Médaille d'or du mérite des beaux-arts par le Ministère de l'Éducation, de la Culture et des Sports1.

Le Liceu a connu deux incendies qui l'ont détruit totalement. Le premier le 14 avril 1861, qui détruisit totalement la salle et la scène, et qui obligea à tenir fermé le théâtre, afin de le reconstruire, durant un an et six jours.

Après le second le 31 janvier 1994, il a été reconstruit et amélioré, en respectant sa décoration et style originaux, responsables de son acoustique excellente, mais avec d'importantes améliorations technologiques qui l'ont converti en l'un des théâtres les plus modernes du monde.